我所開發催化劑顆粒內溫度分布三維時空分辨測量方法

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近日，我所低碳催化與工程研究部（DNL12）葉茂研究員、劉中民院士團隊在催化劑顆粒溫度測量方面取得新進展，開發出單個工業分子篩催化劑顆粒內溫度分布三維時空分辨測量方法，揭示了強放熱的甲醇制烯烴（MTO）反應過程中催化劑顆粒內溫度的時空非均勻動態變化，及其對催化活性位利用和反應中間體形成和演變的影響機制。

化學反應的發生通常伴隨熱效應，進而使得反應體系溫度不可避免地發生變化。溫度作為影響化學熱力學與反應動力學的最重要參數，準確測量催化反應過程中單個催化劑顆粒內活性位附近的溫度，對于揭示反應機理與構建準確的微觀反應動力學具有重要的意義。

典型的工業過程使用的分子篩催化劑顆粒一般大小為幾十到幾百微米。目前，廣泛使用的熱電偶與紅外熱成像只能測量催化劑外表面溫度，空間分辨率為毫米量級，因此精準測量工業尺度的催化劑顆粒內溫度分布一直以來是一項重要挑戰。

本工作中，團隊針對這一挑戰，開發了空間分辨率為800納米的溫度成像測量方法，實現了催化反應過程中工業尺度分子篩催化劑顆粒內溫度的三維時空分布動態測量。團隊采用微流控技術創新性地將上轉換納米高溫溫度探針“植入”工業尺度的分子篩催化劑顆粒中，利用上轉換-共聚焦顯微成像技術，實現了MTO反應過程分子篩催化劑顆粒內三維溫度的時空分布測量。在此基礎上，團隊進一步發展了耦合共聚焦熒光與共聚焦紅外的多模態成像技術，研究了催化劑分子篩含量、顆粒尺寸對催化劑內溫度時空分布的影響，揭示了MTO過程中催化劑顆粒溫度時空非均勻分布對活性位利用、反應中間體形成和演化的影響機制。本工作直接測量了催化劑顆粒內溫度分布，為深入理解催化劑顆粒內的熱量傳遞過程，實現工業催化劑的理性設計與反應工藝優化提供了一條全新的途徑。

相關研究成果以“Spatiotemporal heterogeneity of temperature and catalytic activation within individual catalyst particle”為題，近日發表在《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）上。該工作的第一作者是我所DNL1206組碩士研究生田宇（已畢業）和高銘濱副研究員。該工作得到了國家自然科學基金、中國科學院A類先導專項“變革性潔凈能源關鍵技術與示范”等項目資助。（文/圖 高銘濱）

文章鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c14305