近日，我所催化與新材料研究中心（1500組群）張濤院士、王曉東研究員、林堅研究員團隊與福州大學付賢智院士、林森教授團隊合作，在單原子周邊微區環境調控研究方面取得新進展，通過微區配位編輯，制備出具有超低載量高效單原子催化劑。
單原子催化劑能夠實現金屬原子的最大化利用，并展現出高本征活性（TOF），但其實際應用受限于低金屬負載和足夠的活性位點數之間的矛盾。目前，主要策略在于通過提高單原子負載量來增強整體催化活性。然而，高載量單原子催化劑在高溫反應條件下易出現金屬原子團聚，且載體表面的不均勻性往往導致所錨定的單原子活性位性質不均一。
在本工作中，團隊利用一種簡便的合成方法制備出ppm級負載量的單原子催化劑，并實現優異的丙烷脫氫性能。團隊通過將氯銥酸（H2IrCl6）簡單浸漬在活性炭上，隨后進行氨氣（NH3）熱解，即可獲得該催化劑。該催化劑在丙烷脫氫反應中表現出約33%的丙烷轉化率和約92%的丙烯選擇性，丙烯時空產率達到14976 molC3H6 molIr-1 h-1，且失活常數較低（0.00191 h-1），性能優于銥（Ir）納米顆粒和大多數報道的貴金屬催化劑。系列表征和理論計算表明，NH3熱解過程誘導氮（N）物種原位取代氯（Cl），將Ir1-O2Cl2結構轉變為Ir1-O2N2構型。該N/O共配位結構促進了單原子Ir上丙烷脫氫反應，并具有優異的穩定性；而氫氣（H2）處理可導致Ir單原子聚集形成納米粒子。該方法為開發出原子經濟型的高效單原子催化劑提供新思路，并在多個貴金屬體系中得到驗證。
相關研究成果以“Atomic Coordination Editing Achieves Ultraproductive Single-Atom Catalysts with Ultralow Loadings”為題，于近日發表在《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）上。該工作的共同第一作者是我所1503組博士研究生曹利茹與南京大學博士后衛奮飛。相關研究得到國家自然科學基金、遼寧省興遼英才計劃、大連市杰出青年科技人才支持計劃、中國科學院青促會等項目的資助。（文/曹利茹 圖/曹利茹、衛奮飛）
文章鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.5c14188
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